無機鈦硅原料TS-1催化環(huán)己酮氨氧化制備環(huán)己酮肟.pdf

1、該文采用無機鈦硅原料方法,成功合成出了TS-1并進行了實驗室放大.經(jīng)XRD、IR、SEM等分析表明,鈦進入了分子篩骨架,構成了TS-1的催化活性中心.考察了TS-1合成過程中各因素對催化劑物化性質(zhì)以及催化性能的影響,結果表明晶種、促進劑、動靜態(tài)以及樣品的預處理等條件對無機原料體系TS-1的合成以及催化性能的影響非常顯著.通過對一系列不同晶粒尺寸的TS-1樣品催化環(huán)己酮氨氧化反應性能的比較,回歸了催化劑粒徑大小與氨氧化反應的關系.結果表明

2、TS-1對氨氧化反應有著十分顯著的晶粒尺寸效應,當催化劑粒徑大于0.6μm時,氨氧化反應過程受催化劑晶內(nèi)擴散控制,環(huán)己酮轉(zhuǎn)化率以及對肟的選擇性大幅度降低.無機鈦硅原料TS-1晶粒較大是其催化性能降低的最主要的原因.動態(tài)加晶種合成的樣品經(jīng)預處理后,環(huán)己酮的轉(zhuǎn)化率可達96％以上,環(huán)己酮肟的收率可達95％以上.該文在大量探索性實驗的基礎上,結合TS-1催化氨氧化反應過程的特點,根據(jù)推測的反應機理和合理簡化,建立了兩種反應本征動力學模型,經(jīng)參數(shù)