多酸催化烯烴環(huán)氧化和CO2環(huán)加成反應(yīng)活性研究.pdf

1、多酸（也稱多金屬氧酸鹽POMs）可作為一種綠色環(huán)保型催化劑，與傳統(tǒng)的催化劑相比有許多特殊的優(yōu)點(diǎn)，最重要的優(yōu)點(diǎn)是它們的多功能性和結(jié)構(gòu)易調(diào)性。我們可以通過改變其化學(xué)組成來改變多酸的酸堿性和氧化還原性。這些獨(dú)特的性質(zhì)使多酸成為一種很有意義和應(yīng)用前景的新型催化劑。
　　環(huán)氧化物是一種很有價(jià)值的有機(jī)合成中間體，普遍應(yīng)用在精細(xì)化工、聚合物生產(chǎn)等領(lǐng)域，合成環(huán)氧化物的有效路徑是烯烴的環(huán)氧化反應(yīng)。近現(xiàn)代以來，工業(yè)排放產(chǎn)生的大量二氧化碳?xì)怏w造成了溫室

2、效應(yīng)、土地干涸等一系列問題。目前將二氧化碳重復(fù)循環(huán)利用已成為C1化學(xué)發(fā)展的必然趨勢(shì)，其中將二氧化碳轉(zhuǎn)化為環(huán)狀碳酸酯是最成功的路線之一，環(huán)狀碳酸酯在工業(yè)和日常生活中均具有廣泛的應(yīng)用。因此，研究烯烴環(huán)氧化反應(yīng)和二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)具有很重要的戰(zhàn)略意義。
　　本文分三章對(duì)不同系列多酸衍生物催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)和二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)進(jìn)行了較深入的研究和探討，為未來多酸催化的研究工作奠定了一定基礎(chǔ)。
　　1.以有機(jī)膦

3、酸構(gòu)筑的Zn取代砷鎢氧簇和含酒石酸的有機(jī)無機(jī)雜化的砷鎢氧簇稀土衍生物為催化劑，研究了對(duì)烯烴環(huán)氧化反應(yīng)的催化活性。結(jié)果表明，含Zn和Ho取代的多鎢氧酸鹽具有較好催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)的活性。
　　2.系統(tǒng)研究了多酸羰基錸衍生物催化CO2環(huán)加成反應(yīng)。催化劑為[AsW11O39]7–陰離子羰基錸衍生物、[PW11O39]8–陰離子羰基錸衍生物、[PMo3O16]9-陰離子羰基錸衍生物。其中[PW11O39]8–陰離子羰基錸衍生物催化CO2環(huán)