利用探針在金屬表面進行單原子操縱的理論研究.pdf

1、自從Eigler等人使用掃描隧道顯微鏡(Scanning Tunnelling Microscope，STM)在極低溫下(4K)對吸附在Ni(110)表面的單個Xe原子進行了成功的操縱以來，單原子操縱技術(shù)在過去十幾年的時間里一直是表面科學的研究熱點。這種技術(shù)對納米科學是一個重要貢獻，具有迷人前景.比如，它使得人們有可能以自下而上的方式(Bottom-up)構(gòu)造各種理想的納米結(jié)構(gòu)和器件。目前，STM和原子力顯微鏡(Atomic Force

2、 Microscope，AFM)是原子操縱的兩種常用工具。利用顯微鏡的探針人們可以對吸附在材料表面的單個原子進行橫向和縱向操縱。操縱的可靠性無疑是原子操縱的一個重要問題，這是原子操縱技術(shù)能否得到實際應用的關(guān)鍵。然而，目前的研究很少涉及到操縱的可靠性。本論文一方面著重于橫向操縱可靠性的理論研究，旨在獲得提高操縱可靠性的方法。另一方面，提出了分別適用于在平整表面和臺階表面進行單原子縱向操縱的新方法。
　　 本論文的第一章簡要回顧了近

3、年來原子操縱技術(shù)的研究背景和研究進展，并提出了一些有待進一步研究的問題。第二章概述了本論文使用的理論方法和相關(guān)的理論基礎，包括原子嵌入勢，分子力學方法和第一性原理方法的基本原理。
　　 第三章，利用分子力學方法結(jié)合半經(jīng)驗勢模擬了在Cu(111)表面利用Cu探針對單個Cu原子的橫向操縱，研究了操縱的可靠性，并對主要結(jié)果使用第一性原理計算做了驗證。主要研究了探針結(jié)構(gòu)，探針高度和探針方向?qū)Σ倏v可靠性的影響，并揭示了其中的物理機制。我們

4、考慮了三種探針結(jié)構(gòu)，即單原子，雙原子和三原子探針。研究結(jié)果表明，單原子探針的操縱可靠性隨探針的高度下降而逐漸提高；相對于單原子探針，雙原子和三原子探針都能夠提高操縱的可靠性。原因在于兩種機制的作用。分別是：增強的相互作用機制和原子懸浮機制。對于雙原子探針只有前者起作用，而對于三原子探針兩者都起作用，因此和另外兩種探針相比，三原子探針能夠在寬廣的探針高度范圍內(nèi)獲得可靠的操縱。此外，基于三原子探針良好的橫向操縱能力以及對吸附原子較強的縱向吸

5、引能力，我們提出了一種在沒有電場或電流的條件下對Cu(111)表面單個Cu原子進行可逆縱向操縱的新方法。
　　 第四章，用分子力學方法結(jié)合半經(jīng)驗勢研究了Pt，Al，Pd等五種fcc(111)金屬表面的橫向操縱的可靠性和單原子縱向操縱。對于這五種體系我們得到了相似的結(jié)果，主要以Pt/Pt(111)體系為例進行討論和分析。我們發(fā)現(xiàn)，在較低探針高度下(接近或低于吸附原子的高度)單原子探針的橫向操縱可靠性對探針的方向比較敏感；選取合適的

6、探針方向，能夠獲得較好的操縱可靠性。我們還提出了一種在有臺階的表面實現(xiàn)可逆縱向操縱的方法。使用三原子探針我們能夠把吸附在臺階邊沿的甚至是臺階本身的單個原子提取出來，而以一定的方式我們又可以把吸附原子從探針釋放到臺階表面。這種方法同樣不依靠電場或者電流的輔助，只需要對探針的位置進行適當?shù)恼{(diào)節(jié)，因此簡單而且易于控制。
　　 第五章，使用第一性原理方法研究了Al(111)臺階表面的單原子縱向操縱。先用分子力學方法模擬了提取和釋放臺階本

7、身的單個原子的過程。更有趣的是，利用這種技術(shù)我們首次展示了對表面吸附團簇進行可逆的單原子級別修飾的能力。作為一個具體的例子，我們把一個包含十個原子的六角形鋁團簇修飾成三角形狀。此外，為了檢驗熱效應對操縱過程的影響，采用了第一性原理分子動力學方法模擬了修飾團簇的過程。結(jié)果發(fā)現(xiàn)我們能夠在一定的溫度下(≤100K)實現(xiàn)這種可逆操縱，表明我們提出的操縱方法能夠經(jīng)受實際應用中一定程度的熱效應的干擾，為進一步的實驗提供了可靠的理論參考。