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1、中圖分類號:062UDC:540密級:公開學(xué)校代碼:10094訝I£餌藍(lán)天學(xué)碩士學(xué)位論文(學(xué)歷碩士)取代四甲基環(huán)戊二烯基鉬羰基配合物催化傅一克氏?;磻?yīng)的研究StudyontheFriedelCraftstypeAcylationReactionsCatalyzedbySubstitutedTetramethylcyclopentadienylMolybdenumCarbonylComplexes作者姓名:李彤指導(dǎo)教師:林進(jìn)教授學(xué)科專
2、業(yè):有機(jī)化學(xué)研究方向:金屬有機(jī)論文開題日期:2014年7月7日摘要茂金屬羰基配合物是當(dāng)前金屬有機(jī)化學(xué)的研究熱點(diǎn)之一。雙核茂金屬配合物中的兩個金屬中心具有協(xié)同作用,從而顯示出較高的反應(yīng)活性和催化性能;而單核的鹵代茂金屬羰基配合物中的鹵元素可以活化金屬原子,提高其反應(yīng)和催化活性。對該類配合物的深入研究,對于豐富和發(fā)展金屬有機(jī)化學(xué)的基礎(chǔ)理論,探索和發(fā)現(xiàn)新型高活性和高選擇性的催化劑,均具有重要的意義。本文合成了五種雙核取代四甲基環(huán)戊二烯基鉬羰基
3、配合物,進(jìn)而將它們與12反應(yīng)生成了五種單核取代四甲基環(huán)戊二烯基鉬羰基碘化物;重點(diǎn)研究了雙核鉬羰基配合物與單核碘代鉬羰基配合物催化FriedelCrafts?;磻?yīng)的活性,優(yōu)化了催化劑體系和反應(yīng)條件,考察了影響催化活性的因素,探討了雙核鉬羰基配合物與單核碘代鉬羰基配合物催化FriedelCrafts酰基化反應(yīng)的可能機(jī)理。主要研究內(nèi)容如下:(1)本論文合成了5種取代四甲基環(huán)戊二烯配體[(CsMe4H)R][it=玎Bu(1),tBu(2)
4、,allyl(3),Ph(4),Bz(5)],將其與Mo(CO)3(MeCN)3在加熱回流的條件下反應(yīng),分離得到了5種雙核取代四甲基環(huán)戊二烯基鉬羰基配合物[(tfCsMe4R)Mo(CO)312[IP吧u(6),q3u(7),allyl(8),Ph(9),Bz(10)】。(2)將5種雙核取代四甲基環(huán)戊二烯基鉬羰基配合物在氯仿溶液中,分別與12進(jìn)行反應(yīng),分離得到了5種單核取代四甲基環(huán)戊二烯基碘代鉬羰基配合物[(tfCsMe4R)Mo(CO
5、)3]I[Riallyl(11),一Bu(12),tBu(13),Ph(14),Bz(15)】。(3)研究了配合物6~15分別催化不同芳香族化合物與多種?;噭┑腇riedelCrafts?;磻?yīng)。結(jié)果表明:所有鉬羰基配合物對FriedelCrafts?;磻?yīng)都具有明顯的催化活性。其中,單核取代四甲基環(huán)戊二烯基碘代鉬羰基配合物在催化FriedelCrafts?;磻?yīng)中顯示出了較高的催化活性。該類催化劑與傳統(tǒng)催化劑相比具有催化劑用
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