Cu-Ag雙金屬催化的醛-炔偶聯(lián)反應(yīng)及3-烴基苯酞串聯(lián)合成研究.pdf

1、本文在文獻(xiàn)報(bào)道的銅-銀雙金屬納米顆粒的制備研究的基礎(chǔ)上，以此作為催化劑催化醛-端炔加成生成炔丙醇化合物的反應(yīng)，以及3-烴基苯酞類(lèi)化合物的多步串聯(lián)反應(yīng)進(jìn)行了研究，具體內(nèi)容如下：
　　近年來(lái)，由于IB族金屬納米顆粒具有制備簡(jiǎn)單、在空氣中相對(duì)穩(wěn)定、比表面積大、表面活性比較高、表面活性中心多、催化效率高以及可以最大限度的反應(yīng)速率和減少催化劑的消耗等優(yōu)點(diǎn)而被作為催化劑廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成反應(yīng)中。在此基礎(chǔ)上，雙金屬共催化的有機(jī)合成反應(yīng)，作為一種

2、有效提高合成效率的策略，也日益受到國(guó)內(nèi)外研究者們的重視。
　　本文利用液相還原法制備了粒徑分布均勻、粒徑尺寸為20-30 nm的銅-銀雙金屬納米顆粒，并對(duì)其進(jìn)行了TEM和XRD表征。
　　在此基礎(chǔ)上，我們采用銅-銀雙金屬納米顆粒作為催化劑，在2,2'-聯(lián)吡啶為配體的修飾作用下，發(fā)展了一個(gè)高效的、雙金屬催化的醛-端炔加成生成炔丙醇化合物的反應(yīng)體系。在該催化體系中，銅-銀雙金屬納米顆粒催化劑表現(xiàn)出獨(dú)特的雙金屬協(xié)同效應(yīng)，銀納米顆粒

3、作為助催化劑有效提高了銅催化劑的催化效能。與文獻(xiàn)相比，該反應(yīng)條件溫和、底物適應(yīng)性?xún)?yōu)良，且無(wú)須溶劑。該反應(yīng)中，催化劑可以實(shí)現(xiàn)有效循環(huán)利用，并可有效放大到克級(jí)規(guī)模反應(yīng)。
　　此外，我們還以銅-銀納米顆粒作為催化劑，Pyridine為堿，PPh3O作為配體，TBHP為氧化劑，CH3CN為溶劑，在較為溫和的條件下，實(shí)現(xiàn)了鄰溴苯甲醛與端炔發(fā)生Sonogashira-氧化-分子內(nèi)環(huán)合三步串聯(lián)，一鍋合成3-烴基苯酞類(lèi)化合物的反應(yīng)。與以往文獻(xiàn)報(bào)道