溶液介質中激發(fā)態(tài)熱折射的動力學研究.pdf

1、在本文中，研究了團簇和有機材料的溶液介質中激發(fā)態(tài)吸收增強瞬態(tài)熱致非線性折射(激發(fā)態(tài)熱折射)的機理。
　　從光在非線性介質中的傳播方程出發(fā)，結合激發(fā)態(tài)五能級速率方程、熱傳導方程以及光聲方程，數(shù)值分析了激光脈寬、束腰半徑、單脈沖能量以及溶劑熱力學參數(shù)等參量對激發(fā)態(tài)熱折射的影響。對于激發(fā)態(tài)吸收介質，導致熱致光學非線性的熱量主要來自于粒子從單重態(tài)和三重態(tài)的高階激發(fā)態(tài)到第一激發(fā)態(tài)的快速弛豫。在瞬態(tài)情況下，密度起伏還沒有和溫度變化達到一致，此

2、時用準穩(wěn)態(tài)熱近似的方法將大大高估納秒時域激光脈沖作用下的激發(fā)態(tài)熱折射。當激光脈寬縮短時，激發(fā)態(tài)熱折射減弱的主要原因是脈寬時間內聲波傳播距離的減少，而不是溫度變化的減??；束腰半徑變化同樣影響聲波在光斑內的傳播，在具有相同脈寬和能流密度的條件下，溫度變化近似相同，但束腰半徑的增加會使聲波在光斑范圍內傳播需要更多時間，造成激發(fā)態(tài)熱折射的減弱；在具有相同脈寬和單脈沖能量的時候，束腰半徑增加，溫度變化會減小，更加減弱了激發(fā)態(tài)熱折射的影響。由于在Z

3、-掃描實驗中不能完全消除非線性吸收對非線性折射曲線的影響，當三重態(tài)第一激發(fā)態(tài)吸收截面增加時，反飽和吸收的作用使激發(fā)態(tài)熱折射曲線在焦點附近出現(xiàn)減小的現(xiàn)象。由于熱力學參數(shù)的不同，同一非線性材料在不同溶劑中的激發(fā)態(tài)熱折射效應差異很大。
　　分析了脈沖之間的熱積累，指出當臨近的兩個脈沖的間隔足夠長時，前一個脈沖造成的溫度的變化在下一個脈沖到來時已經消散，可以不考慮脈沖之間的熱積累。討論了溶液介質中激發(fā)態(tài)熱折射、光克爾效應以及激發(fā)態(tài)折射相互

4、之間的競爭。由于具有不同的時間和空間分布，激發(fā)態(tài)熱折射不能和其它機理的非線性折射(激發(fā)態(tài)折射和光克爾效應)相互抵消。在激發(fā)態(tài)熱折射與激發(fā)態(tài)折射共存、以及激發(fā)態(tài)熱折射與光克爾效應共存兩種情況下，整體非線性折射隨著單脈沖能量和束腰半徑大小而變化的規(guī)律近似相同，而且都可能發(fā)生自聚焦和自散焦之間的轉化。當激光脈寬減小時，特別是激光脈寬小于系際竄越時間的時候，由于三重態(tài)的作用減弱，單重態(tài)非線性起主要作用；而光克爾效應主要與光強成正比；此時兩種情況