奧奈達(dá)希瓦氏菌鈾(Ⅵ)還原能力的增強(qiáng)機(jī)制及應(yīng)用基礎(chǔ)研究.pdf

1、鈾礦冶生產(chǎn)中，產(chǎn)生了大量的鈾廢渣、尾礦及酸性含鈾廢水。對(duì)人類的生存環(huán)境和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅。研發(fā)高效低耗的鈾污染廢水的微生物治理技術(shù)是鈾礦冶領(lǐng)域亟待解決的重大而緊迫的核環(huán)境問題。本論文探討了 AQS（anthraquinone-2-sulfonate，蒽醌-2-磺酸鹽，腐殖質(zhì)模式物）-奧奈達(dá)希瓦氏菌（S. oneidensis）、零價(jià)鐵（ZVI）、ZVI-S. oneidensis以及固定化奧奈達(dá)希瓦氏菌生物微球還原U(VI)的效能、

2、主要影響因素與機(jī)制。主要研究成果如下：
　　在AQS介導(dǎo)下，S. oneidensis對(duì)U(VI)具有較強(qiáng)的還原能力，能將水中的U(VI)高效還原為U(IV)。當(dāng)pH值為7，溫度為30℃，AQS為1.0 mmol/L，U(VI)的初始濃度為20 mg/L時(shí)，U(VI)的去除率可達(dá)99％。AQS(0.5-1.0 mmol/L)對(duì)U(Ⅵ)的還原具有明顯的促進(jìn)作用。共存離子Cu2+、Cr6+、Mn2+（2 mmol/L）對(duì)U(VI)的還

3、原有不同程度的抑制，其中Cu2+的抑制作用最明顯，Mn2+次之；而Zn2+（2 mmol/L）對(duì)U(Ⅵ)的還原幾乎沒有影響。NO3-離子（>2 mmol/L）對(duì)U(VI)的還原抑制作用明顯；SO42-離子（0.2-5.0 mmol/L）對(duì)U(VI)的還原有一定的促進(jìn)作用。試驗(yàn)結(jié)果還表明， S. oneidensis能利用環(huán)境中的甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸等有毒有機(jī)物質(zhì)為電子供體高效還原U(VI)，同時(shí)有毒物質(zhì)得到了降解。掃描電鏡(SEM

4、)、電子能譜(EDS)及紅外光譜(FTIR)分析表明，S. oneidensis菌體表面沉積了鈾元素，菌體表面的羥基、酰胺基、氨基、脂類的亞甲基、羧基及磷酸基等參與了鈾的沉積。
　　酸性環(huán)境下，零價(jià)鐵對(duì)U(Ⅵ)的去除有較好的效果，當(dāng)pH值為3, U(Ⅵ)初始濃度為20 mg/L,應(yīng)時(shí)間為150 min時(shí)，U(Ⅵ)的去除率高達(dá)96%。pH值對(duì)鈾的去除影響較大，EDTA、溫度等影響因素對(duì)U(Ⅵ)的去除影響小。零價(jià)鐵對(duì)U(Ⅵ)的去除機(jī)理

5、為還原沉淀、吸附和共沉淀。
　　在厭氧環(huán)境下，ZVI與S. oneidensis還原U(Ⅵ)存在協(xié)同作用，當(dāng)ZVI投量為1.0 g/L，U(VI)的初始濃度為20 mg/L時(shí)，24 h內(nèi)可還原去除96.9%的U(VI)。在0.5-2.0 g/L范圍內(nèi)，ZVI投量的增加有利于U(VI)的去除；鐵的形態(tài)對(duì)U(VI)的去除有影響，ZVI、Fe3O4和Fe2O3對(duì)菌體還原U(Ⅵ)的促進(jìn)顯著，而溶解態(tài)的Fe3+對(duì)U(VI)的還原抑制明顯;

6、U(VI)的還原率與其初始濃度(5.0-50 mg/L)呈正相關(guān)；30 mg/L的共存離子Cu2+、Zn2+、Mn2+和Ca2+對(duì)U(Ⅵ)的還原有影響，其中Cu2+的影響最大，Ca2+次之，Zn2+最小。陰離子NO3-（>5.0 mmol/L）對(duì)U(VI)的還原抑制作用明顯；SO42-有一定的促進(jìn)作用。XPS分析表明，零價(jià)鐵粉表面吸附和沉積了U(VI)和U(IV)兩種價(jià)態(tài)的U元素，反應(yīng)后的鈾大部分形成了穩(wěn)定的UO2。
　　S. o

7、neidensis生物微球制備的最佳工藝參數(shù)為，聚乙烯醇濃度為10%，氯化鈣濃度為4%，海藻酸鈉0.5%，交聯(lián)時(shí)間為4h。生物微球?qū)?U(VI)具有很好的去除效果。在pH值為7.0，U(VI)初始濃度20.0 mg/L，菌體投加量6mL，包埋比1：2的條件時(shí)，微球?qū)(VI)的還原去除率可達(dá)95.8%。金屬離子Cu2+、Mn2+對(duì)生物微球還原U(VI)有抑制，而Ca2+離子略有促進(jìn)。掃描電鏡和電子能譜分析表明：S. oneidensis